San Raimundo estudió en Barcelona filosofía y retórica, obtuvo en Bolonia el doctorado en Derecho, y se convirtió en profesor de Derecho canónico. Años después, el obispo de Barcelona, Berenguer IV, en un viaje por Italia, le propone convertirse en profesor en el Seminario que quiere instituir en su diócesis. Regresó a Cataluña, y en 1222, se hizo dominico. Un año más tarde, con ayuda de san Pedro Nolasco, fundó la Orden de los Mercedarios, con objeto de rescatar a los esclavos cristianos.
El aprecio de Gregorio IX por la cultura jurídica de san Raimundo era grande, y le confió recoger todos los actos disciplinares y dogmáticos de los Papas. Así lo hace, y Gregorio IX le ofrece el arzobispado de Tarragona. Sin embargo, lo rechaza, porque desea continuar siendo un simple fraile dominico. Golpeado por una enfermedad regresa a su primer monasterio a una vida retirada.
En 1238 los dominicos le eligen Maestro general de la Orden, el tercero tras santo Domingo de Guzmán y el beato Jordán de Sajonia. Con setenta años deja el encargo y regresa a la oración y el estudio. Falleció en Barcelona el 6 de enero de 1275. Fue declarado beato por Paulo III en 1542, y santo por Clemente VIII en 1601. Sus restos se encuentran en la catedral de Barcelona.
